Die Sagrada Família stellt den Höhepunkt von Gaudís künstlerischem Ausdruck dar. Während seiner gesamten Laufbahn widmete sich Gaudí diesem Werk, insbesondere in seinen späteren Jahren, als er den Höhepunkt seines naturalistischen Stils erreichte. Bei diesem Projekt gelang ihm eine meisterhafte Verschmelzung zwischen strukturellen und ornamentalen Elementen, zwischen dem Plastischen und dem Ästhetischen, zwischen Funktion und Form und zwischen Inhalt und Hülle. Dieses Bemühen führte zu einer harmonischen Integration aller künstlerischen Disziplinen in einer logischen und kohärenten Konstruktion.

Ab 1915 widmete sich Gaudí vor allem der Sagrada Família, in der seine architektonische Entwicklung zum Ausdruck kommt. Nach der Fertigstellung der Krypta und der Apsis im neugotischen Stil entwarf er den Rest der Kirche in einer organischen Form, die den Formen der Natur nachempfunden ist und in der regelmäßige geometrische Formen eine wichtige Rolle spielen. Der Innenraum sollte an einen Wald erinnern, mit Säulen, die sich wie Bäume neigen und spiralförmig angeordnet sind, um eine einfache und robuste Struktur zu schaffen. Gaudí wandte hier seine Erfahrungen aus Werken wie dem Parc Güell und der Krypta der Colonia Güell an und schuf eine strukturell solide und ästhetisch harmonische Kirche.

Die Sagrada Família hat den Grundriss eines lateinischen Kreuzes mit fünf Hauptschiffen, einem Querschiff mit drei Schiffen und einer Apsis mit sieben Kapellen. Sie hat drei Fassaden, die die Geburt, das Leiden und die Herrlichkeit Jesu darstellen, und wird nach ihrer Fertigstellung achtzehn Türme aufweisen: vier in jedem Portal (insgesamt zwölf für die Apostel), vier über dem Querschiff (für die Evangelisten), einen in der Apsis (der Jungfrau gewidmet) und das zentrale Turm-Kimborium zu Ehren Jesu, das 172,5 Meter hoch sein wird. Das Gotteshaus wird durch zwei Sakristeien neben der Apsis und drei Hauptkapellen ergänzt: die Himmelfahrtskapelle in der Apsis und die Tauf- und Bußkapellen in der Nähe der Hauptfassade. Außerdem wird ein umlaufender Kreuzgang für Prozessionen und zum Schutz der Kirche vor ihrer Umgebung genutzt. Gaudí verlieh der Sagrada Família in ihrer Architektur und ihren Skulpturen eine tiefe Symbolik, indem er jedem Teil eine religiöse Bedeutung zuwies.

Zu Gaudís Lebzeiten wurden nur die Krypta, die Apsis und ein Teil der Geburtsfassade, deren Turm von San Bernabé er persönlich krönte, fertiggestellt. Nach seinem Tod übernahm Domingo Sugrañes die Leitung der Bauarbeiten, die dann von mehreren Architekten fortgesetzt wurden, wobei Jordi Faulí i Oller seit 2012 die Leitung der Arbeiten innehat. An der bildhauerischen Ausschmückung waren Künstler wie Llorenç und Joan Matamala, Carles Mani, Jaume Busquets, Joaquim Ros i Bofarull, Etsuro Sotoo und Josep Maria Subirachs beteiligt, wobei letzterer für die Verzierung der Passionsfassade verantwortlich war.

Im Jahr 2005 nahm die UNESCO die Geburtsfassade und die Krypta der Sagrada Família in die Liste des Weltkulturerbes "Werke von Antoni Gaudí" auf. Das Bauwerk ist in den Registern der Kulturgüter von nationalem Interesse und der Kulturgüter von kulturellem Interesse eingetragen und gehört seit 2007 zu den 12 Schätzen Spaniens. Im selben Jahr wurde es auch zu einem der Sieben Weltwunder Kataloniens gewählt. Im Jahr 2010 wurde sie von Papst Benedikt XVI. zu einer Basilika minor erklärt. Im selben Jahr wurde das neu erbaute Hauptschiff mit dem Preis der Stadt Barcelona für Architektur und Stadtplanung ausgezeichnet. Im Volksmund ist sie als "Kathedrale der Armen" bekannt. Dieser Name stammt von dem gleichnamigen Gemälde des modernistischen Malers Joaquín Mir.