En el exterior, destaca el atrio que rodea gran parte del templo, excepto en la fachada principal llamada la de la Gloria, dándole una forma en U de 115 por 82 metros. Esta idea innovadora de Gaudí difiere de la disposición tradicional de los atrios en basílicas paleocristianas y en monasterios medievales, que suelen ubicarse al costado de la iglesia. Gaudí optó por esta disposición para aislar la iglesia de influencias exteriores, tanto acústicas como climáticas, y para facilitar procesiones. El atrio, al igual que el diseño general, se alza a cuatro metros sobre el suelo y mide 240 metros en total.

En las ventanas de los muros exteriores, Gaudí ideó tres estilos distintos para transicionar del neogótico original a la nueva estructura naturalista que caracteriza sus últimos trabajos. El primer nivel, bajo la cantoría, presenta un estilo neogótico; el segundo nivel, sobre las cantorías, tiene una forma hiperboloide elíptica rodeada por cuatro formas circulares en un friso con aberturas alargadas; el tercer nivel, correspondiente a la nave central, también exhibe una forma hiperboloide elíptica rodeada por dos hiperboloides de revolución, igualmente sobre cuatro aberturas alargadas, con la inscripción "Gloriam" en el centro.

Entre las ventanas de las naves laterales, hay columnas salomónicas con inscripciones como "aurum, thus, myrrham" (oro, incienso y mirra en latín) y "oració, sacrifici, almoina" (oración, sacrificio y limosna en catalán), rematadas con las letras griegas "α" (alfa) y "ω" (omega). En los muros exteriores también se alternan otras inscripciones como "Jesus, Maria, Joseph", "Sursum corda", "Gratia plena" y "Ora pro nobis".